【摘 要】
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近年来,随着大气污染趋势的日益严重,高浓度臭氧成为城市群大气复合污染的一个显著特征.来自天然源和人为源的烯烃是对流层挥发性有机物(VOCs)的重要成分,其与臭氧的反应
【机 构】
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山东大学环境研究院济南250100
【出 处】
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第21届中国大气环境科学与技术大会暨中国环境科学学会大气环境分会2015年学术年会
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近年来,随着大气污染趋势的日益严重,高浓度臭氧成为城市群大气复合污染的一个显著特征.来自天然源和人为源的烯烃是对流层挥发性有机物(VOCs)的重要成分,其与臭氧的反应是烯烃的一种主要去除途径,同时对对流层大气化学产生影响.烯烃与臭氧反应可生成二次有机气溶胶(SOA),SOA 的生成将影响大气能见度,也是大气光化学烟雾、酸沉降的重要贡献者,可通过长距离传输对区域和全球环境产生重要影响.对烯烃和臭氧反应进行研究,可得到更多烯烃与臭氧反应的反应中间体理化性质的重要信息,对研究大气对流层化学有着非常重要的意义.烯烃臭氧化反应的机理最先由Criegee 提出(Criegee 机理),整个过程分为三步,如图1 所示,首先臭氧与烯烃反应生成初级臭氧化物(POZ),紧接着POZ 发生分解产生Criegee 中间体(CI),最终会得到次级臭氧化物(SOZ).利用低温基质隔离红外光谱技术并结合理论计算探究了一种环状双键化合物2,5-二氢呋喃(2,5-DHF)与臭氧的反应机理.通过实验发现了一条不同于Criegee 机理的反应路径(图2).反应物DHF 发生脱氢反应生成呋喃和H2O3,在氩气基质中,呋喃与H2O3 通过氢键作用形成复合物.此机理适用于脱氢之后具有稳定共轭体系的烯烃.除此之外,也观察到根据Criegee 机理产生的POZ、CI 以及SOZ.实验结果表明,Criegee 机理并不是唯一的烯烃臭氧化反应机理,脱氢反应机理可以存在于某些具有特定结构特点的烯烃反应体系之中.
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