【摘 要】
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铀酰离子(UO22+)是自然界中铀元素最稳定的存在形式,在核素迁移及核燃料后处理中具有重要地位。铀酰化合物具有特征的吸光和发光性质[1], 已经被广泛用于研究自然和人工环境中铀酰的物种形态。理论研究铀酰化合物的配位几何、电子结构和激发态性质,对于理解其电子光谱的本质具有重要意义。但由于较强的相对论效应和复杂的电子相关效应,锕系化合物电子光谱的精确理论计算面临极大的困难。基于包含标量和旋-轨耦合相对
【机 构】
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中国科学院上海应用物理研究所 堆材料与工程技术部 上海 201800;清华大学化学系,北京 100084
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铀酰离子(UO22+)是自然界中铀元素最稳定的存在形式,在核素迁移及核燃料后处理中具有重要地位。铀酰化合物具有特征的吸光和发光性质[1], 已经被广泛用于研究自然和人工环境中铀酰的物种形态。理论研究铀酰化合物的配位几何、电子结构和激发态性质,对于理解其电子光谱的本质具有重要意义。但由于较强的相对论效应和复杂的电子相关效应,锕系化合物电子光谱的精确理论计算面临极大的困难。基于包含标量和旋-轨耦合相对论效应的密度泛函理论(DFT)和从头算波函数理论(WFT),本文研究了一系列铀酰化合物的激发态和电子光谱,包括[UO2(H2O)m(glycine)n]2+(m+n=5； n=0-2)、UO2Cl2(Ar)n(n=0,2,3)和UO2F2(H2O)n(n=0-3),以及铀酰卤素化合物的光电子能谱,包括UO2X3-(X = F,Cl,Br,I)、UO2X42-(X = F,Cl)和[UO2F4(solvent)n]2-(solvent=H2O,CH3CN；n=1,2)。[2-7]DFT计算给出了合理的基态电子结构及相关性质；WFT计算获得了精确的激发态能级,预测所得的电子光谱和光电子能谱与实验结果高度吻合。研究结果表明本文所采用的理论计算方法精确可靠,为锕系化合物的激发态和电子光谱理论研究提供了新思路。
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