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钙钛矿光伏器件内部存在大量的非辐射复合能量损失，制约了其光电转换效率的提升.大量的工作已证实界面电子结构匹配在减小器件能量损失方面起着至关重要的作用.我们把天然分子辣椒素作为添加剂引入到钙钛矿半导体，利用自行设计、定制的高分辨、高精密光电子能谱原位分析系统发现钙钛矿半导体的表面电子结构经历了从原先的p型到n型的完全转变，霍尔效应测量进一步证实了这一新的现象.探索发现这种转变源于钙钛矿半导体表面区域自发形成的p-n同质结，同时证实了该同质结结构位于薄膜表面以下大约100 nm处.钙钛矿半导体表面电子结构的转变与顶部电子传输层(n型)更加匹配，促进了界面电荷传输，减少了界面处电荷非辐射复合损失.在以上界面现象的指导下，课题组构建并实现了功率转换效率为21.88％和填充因子为83.81％的钙钛矿光伏器件，这两个数值均是已报到的多晶MAPbI3的p-i-n结构器件的最高值.该工作对钙钛矿半导体界面电子结构特性与器件能量损失机制提供了深入的理解.