【摘 要】
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将氟植入到Ti-MWW分子筛中制得高活性F-Ti-MWW[1-2].通过F核磁以及XPS验证,F主要以SiF62-、SiO3/2F、SiO4/2F-以及B-F存在(Fig.1和Fig.2).通过阴阳离子的交换和平衡作用
【机 构】
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华东师范大学化学系,上海市绿色化学与化工过程绿色化重点实验室,上海市中山北路3663号,200062
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将氟植入到Ti-MWW分子筛中制得高活性F-Ti-MWW[1-2].通过F核磁以及XPS验证,F主要以SiF62-、SiO3/2F、SiO4/2F-以及B-F存在(Fig.1和Fig.2).通过阴阳离子的交换和平衡作用对起负面作用的SiO4/2F-进行屏蔽(Fig.3),进一步大幅提升催化性能.在此基础上,尝试将F引入其他钛硅分子筛中.在F-TS-1的制备中,通过温和酸处理以及F-Ti-MWW转晶,发现高温下SiO3/2F被破坏,其主要以SiO4/2F-存在,且转晶后形貌粒径变大,活性降低.对于F-Ti-MCM-56,对Ti-MWW-P引入F直接低温酸洗不能得到MCM-56结构,而对层状Ti-MCM-56引入F低温酸洗能得到F-Ti-MCM-56,但此时由于低温下F的植入主要以SiO4/2F-为主,活性提升不如F-Ti-MWW明显.但从TS-1以及Ti-MCM-56尝试结果中均从侧面证明F能植入分子筛骨架中.目前研究发现F的植入在层状分子筛中(Ti-MWW等)比较明显,且能大幅度提升催化性能.但对于其他类型分子筛(MFI等)普适性还有待进一步探究.
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