【摘 要】
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催化氧化HCl是实现工业氯元素循环利用的高效绿色途径[1].目前工业上采用的 RuO2催化剂存在价格昂贵、活性温区窄和高温易流失等问题.最近,具有较好 HCl 氧化性能的 CeO2
【机 构】
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南京工业大学 材料化学工程国家重点实验室,江苏 南京 2100092
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催化氧化HCl是实现工业氯元素循环利用的高效绿色途径[1].目前工业上采用的 RuO2催化剂存在价格昂贵、活性温区窄和高温易流失等问题.最近,具有较好 HCl 氧化性能的 CeO2受到研究人员的广泛关注.Zr4+掺杂可以显著改善 CeO2的氧化还原性质和催化性能.本文系统研究了 CexZr1-xO2组成、结构和氧化还原性质对其 HCl 催化氧化性能的影响,揭示了 CexZr1-xO2在 HCl 氧化过程的构效关系.不同 Ce/Zr 原子比例的 CexZr1-xO2催化剂的物相结构如 Fig.1 所示.当 x≤0.3 时,CexZr1-xO2以四方相的结构存在； 而当 x≥0.9 时,CexZr1-xO2以立方相的萤石结构存在； x=0.5,0.7 时, XRD 峰形表现出一定的不对称性,说明其以立方相和四方相共存.CexZr1-xO2的催化氧化性能显著优于 ZrO2和 CeO2,其中 Ce0.5Zr0.5O2具有最佳催化活性(430 ℃,O2/HCl=4 时,Cl2产率为 1.00 gCl2gcat-1h-1).进一步分析发现催化剂的表面氧空位浓度是影响其催化活性的决定因素.此外,关联物相结构与催化性能,表明立方相为催化活性相而四方相的存在有助于提高催化剂的稳定性.催化动力学研究表明 Cl2的脱附是该反应的速率控制步骤.
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