【摘 要】
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利用温室气体 CO2 与大气中挥发性有机污染物或丰富页岩气资源中的 C2H6 反应制备高附加值化学品 C2H4(CO2 氧化乙烷脱氢,ODEC)或合成气(乙烷干重整,DRE),这不仅有助于CO2 减排,而且对缓解环境、能源问题都具有重要意义.本论文通过调控 MgO-Al2O3 的晶型制备不同结构的 Co/Mg1Al3-Spinel 和 Co/M3A1-Solid 催化剂,在不同活化条件下进行 OD
【机 构】
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华南理工大学环境与能源学院,广州 510006 挥发性有机物污染治理技术与装备国家工程实验室,广州
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利用温室气体 CO2 与大气中挥发性有机污染物或丰富页岩气资源中的 C2H6 反应制备高附加值化学品 C2H4(CO2 氧化乙烷脱氢,ODEC)或合成气(乙烷干重整,DRE),这不仅有助于CO2 减排,而且对缓解环境、能源问题都具有重要意义.本论文通过调控 MgO-Al2O3 的晶型制备不同结构的 Co/Mg1Al3-Spinel 和 Co/M3A1-Solid 催化剂,在不同活化条件下进行 ODEC 和 DRE反应性能评价.Co3+和 Co2+在 C2H6/CO2 反应气氛中可相互转化,促进 C2H6 和 CO2 活化；在高温 ODEC 反应条件下,Co/M1A3-Spenel 催化剂表面的 Co 物种会被还原形成 Co0,Co0 协同Co3+/Co2+导致 C-C 键及 C=C 键断裂,使得反应路径向 DRE 转变；合成的 Co/M3A1-Solid 催化剂,具有纳米花球形貌和较大的比表面积,在不同预处理条件下展现出较好的 ODEC 反应性能,700 ℃时乙烯收率达 41％；同时也具有优异的 DRE 反应性能,600 ℃反应时,CO 收率达 83％.深入研究了不同 Mg/Al 比的 Mg(Al)O-x 固溶体负载 Co 催化剂中 Co 物种的存在形式与 DRE 反应性能的关系,当 Mg/Al 比为 3 时经 680oC 还原催化剂具有最高的 Co0 NP – Mg(Al)O-x 界面面积,催化性能最佳,600 ℃时乙烷转化率最高达 58.34％,CO2 转化率达 61.75％；此外,Mg/Al 比显著影响酸/碱位点分布,中等强度酸/碱位点减缓积碳,而强酸/碱位点同样导致严重的积碳.本研究为设计、制备适用于 ODEC 反应的高效催化剂提供依据.
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