【摘 要】
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自然界75％的生物质以糖类碳水化合物聚合物的形式存在,因此以糖类为代表的原料制备生物质燃料或者生物质化学品是一类有前途的资源有效利用方式.基于这点考虑,发展以糖类
【机 构】
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中国科学院新疆理化技术研究所,新疆乌鲁木齐北京南路40-1,830011
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自然界75％的生物质以糖类碳水化合物聚合物的形式存在,因此以糖类为代表的原料制备生物质燃料或者生物质化学品是一类有前途的资源有效利用方式.基于这点考虑,发展以糖类为起始物制备化学品的过程的研究具有实际应用价值.美国能源部(USDOE)从数百个基于生物质的具有产业化价值的化合物分子中筛选确定了以5-羟甲基糠醛(HMF)为代表的平台化合物.作为葡萄糖的三步脱水产物,HMF具有替代石油基的对苯二甲酸的战略地位,是制备生物质基聚酯,聚酰胺类化合物的理想的具有广泛应用前景平台化合物.1,2,3本实验主要以六碳葡萄糖为模型化合物,重点考察了在水相体系中不同反应条件下,不同金属离子型路易斯酸催化活性和产物选择性的普适性动力学和机理规律.葡萄糖脱水反应活性可以用来反应不同金属离子路易斯酸的反应活性,如图1所示,溶液pH值对金属路易斯酸反应活性起着不同的调节作用.对于镧系稀土金属离子,在本实验的pH考察范围内(2.5到5.5),pH值变化不会对金属离子催化活性起明显作用；而对于非镧系金属离子如铝、镓等来说,pH值得变化对条件金属离子活性起着至关重要的作用.进一步地,各种催化剂作用下的活化能研究以及利用果糖(反应中间体)为起始物的机理研究表明,金属离子和糖分子在水中的相互作用强弱对反应活性以及选择性起决定性作用.利用氘代葡萄糖分子为起始物的重原子取代动力学实验表明,糖分子中的2位氢原子参与决定反应速率决定步骤,从侧面表明反应机理可能涉及2位氢原子的催化活化与原子迁徙.本文作为全方面考察反应条件,探讨反应以及的基础性研究工作,对基于金属离子催化定向转化糖类生物质的普适性规律起着重要的作用.
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