【摘 要】
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生物制氢的核心是由于产氢微生物中氢化酶催化质子的还原这一可逆化学反应,研究[2Fe2S]簇氢化酶活性中心单元模型化合物的调控合成规律,揭示其结构、谱学性质与光催化析
【机 构】
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郑州大学化学系,郑州,450052
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生物制氢的核心是由于产氢微生物中氢化酶催化质子的还原这一可逆化学反应,研究[2Fe2S]簇氢化酶活性中心单元模型化合物的调控合成规律,揭示其结构、谱学性质与光催化析氢活性之间的构效关系,对微生物生物制氢和太阳能光催化制氢具有重要的借鉴和指导作用.本文通过Fe(CO)5与6,8-二巯基辛酸甲酯在在氮气氛保护下在甲苯中反应得到深红棕色固体目标产物,进一步经柱分离后得到纯的红棕色目标产物,收率21％.1HNMR(CDCl3)∶d=3.607 (3H,CH3),2.116(2H,-CH2C=O),1.614(6H,-CH2CH2CH2-),2.273 (1H,-CH-S-),2.285(2H,-CH2-S-),1.857(2H,-CH2-).IR光谱∶2070cm-1,2026cm-1,1970cm-1(羰基特征峰)；1632cm-1(酯基中羰基特征峰)；2923.41cm-1和2845 cm-1(亚甲基、甲基的特征峰).在乙腈溶液中,以TBAP为支持电解质时,其循环伏安图分别呈现2个氧化峰和还原峰,其还原电位分别出现在-0.889 V和-1.452 V,可分别归属于Fe1Fe1/Fe1Fe0和 Fe1Fe0/Fe0Fe0的过程.上述实验结果分别较文献值(-1.34V和-1.95V)正移约0.5 V,是由于在唯铁氢化酶活性中心引入弱给电子基的结果.目标产物的光催化产氢研究正在进行中.
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