论文部分内容阅读
自然界中，氮主要以无机氮，如氮气(N2)、氨氮(NH3, NH4+)、亚硝氮(NO2-),硝氮(NO3-),氮氧化物(NO,N2O,NO2)，以及有机氮化合物，如蛋白质、碱基、核酸等形式存在，各种形式的含氮化合物的迁移和转化构成自然界的氮循环。值得注意的是，人类的生产、生活不可避免地会影响氮循环，造成有害物质的累积。本文以V6簇(V6O20H10)为模型来模拟V2O5(001)晶面，并应用密度泛函方法(B3LYP)系统考察SCR和SCO反应机理。理论计算揭示了B酸在SCR反应中的作用。研究表明，NH3+是氨选择氧化的重要中间体，而后续的转化途径则与反应气氛密切相关。当O2含量较低(或无O2)时，NH3的氧化可能通过直接机理，既NH3+→N2H6+→N2H4→N2。而在实际的操作条件下，02的含量相对较高，这时反应亦可经由间接机理，既NH3+→NH302+→NH202→HNO→NO。