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氢化是钚材料腐蚀的关键反应，钚的稳定氢化产物有二氢化钚、三氢化钚和化学配比介于两者间的其它氢化钚，氢化镧也存在类似的丰富产物，而且在光电子器件领域有着重大的应用价值，目前关于氢化钚的性质，人们还知之甚少。基于DFT+U第一性原理计算，我们系统计算了二氢化钚和三氢化钚的基态电子结构，和电子自由能。我们重复了实验上观察到的二氢化钚的反铁磁基态，和三氢化钚的铁磁基态。在此基础上，我们采用超大元胞，进一步计算了不同化学配比的氢化钚体系电子自由能，并计算了氢化钚材料的氢化能与脱氢能随化学配比的演化。我们发现氢化能一般比脱氢能大，表明二氢化钚比三氢化钚要稳定。结合理想气体近似下的氢分子化学势计算，我们系统计算了氢化过程与脱氢过程中氢化钚的平衡化学配比对氢分压和温度的依赖关系，我们发现在1000K的高温下，氢原子就会从氢化钚中脱离出去形成氢分子，所有的氢化钚均不稳定。在相同的温度下，大的氢分压更有利于高价态氢化钚的形成。我们的研究是首次讨论氢化钚平衡态对化学势依赖关系的理论工作，有望在钚腐蚀的研究工作和氢化钚的光电子器件研究工作中起到参考作用。