【摘 要】
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芳香化合物的化学转化,是一类重要的化学反应.通过各种反应路径,芳香化合物能够转化为高附加值的化学品,或高质量的燃料.然而由于苯环的高稳定性,这些反应发生所需要的条
【机 构】
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中国科学院化学研究所 分子科学中心,100190,北京
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芳香化合物的化学转化,是一类重要的化学反应.通过各种反应路径,芳香化合物能够转化为高附加值的化学品,或高质量的燃料.然而由于苯环的高稳定性,这些反应发生所需要的条件十分苛刻,比如高温、高压等.Lewis酸作为催化剂或助催化剂,已经广泛地被用来提高各种反应的效率.但是直接使用简单的固体AlCl3,往往会产生很多的副反应,如Scholl反应.在许多情况下,在催化反应中直接使用简单的固体AlCl3,能够减小能量消耗,因此如何阻止副反应的发生,是实现Lewis酸活化苯环的关键.本工作中,对实验室制备的Pd/SiO2催化剂和商业Pd/Al2O3催化剂进行了表征,研究了它们对苯加氢制备环己烷、甲苯加氢制备甲基环己烷、萘加氢制备四氢萘等反应的催化性能,以及Lewis酸对催化性能的影响.结果表明,虽然这些负载型Pd催化剂的活性不高,但Pd/Al2O3-AlCl3或Pd/SiO2-AlCl3催化体系对这些反应具有很高的活性,可以在温和条件下实现高效加氢反应.实验与量子化学计算研究发现,Pd、载体表面羟基、AlCl3在这些加氢反应中具有良好的协同作用.
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