【摘 要】
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采用XRD技术和TG-DSC技术研究了绿松石的热分解及重结晶过程,提出了一套动力学计算方法.由等转化率法求得热分解及重结晶过程的活化能,依此判断反应的复杂性；将Friedman法
【机 构】
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中国地质大学(武汉)工程学院,武汉 430074
【出 处】
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中国化学会第十六届全国化学热力学和热分析学术会议
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采用XRD技术和TG-DSC技术研究了绿松石的热分解及重结晶过程,提出了一套动力学计算方法.由等转化率法求得热分解及重结晶过程的活化能,依此判断反应的复杂性；将Friedman法求得的活化能作为初始值,通过多元线性回归法拟合得到最可能的反应机理和动力学参数；根据求得的动力学三因子对热分解及重结晶过程的TG/DSC曲线进行重建,验证所得结果的准确性.在动态空气气氛条件下,绿松石在120～550 ℃温度范围内受热分解脱去4 分子结晶水和4 分子羟基水,生成非晶相物质,平均失重率为18.12％；在760～850 ℃之间非晶相物质发生了相转变,重结晶为具鳞石英结构磷酸铝.采用等转化率法求算得到绿松石热分解及重结晶过程的活化能,并依此判定这两个反应遵循单一的反应机理.绿松石热分解过程遵循随机成核和随后生长机理Anf (α ) = n(1？α )[？ ln(1？α )]1？1/ n,反应级数n=0.4,机理函数的微分表达式为,活化能Ea=135.853 kJ·mol？1,指前因子A为5.058×109 s？1；绿松石重结晶过程遵循自催化n级反应机理Cnf(α)=(1？α)(1+Kcatα)B,反应级数n=1.9,机理函数的微分表达式为,自催化反应平衡常数Kcat=9.3,活化能Ea=704.376 kJ·mol？1,指前因子A为1.644×1032 s？1.研究表明,该方法可以准确、可靠地判定非等温热分解及重结晶过程遵循的机理函数,并能求算动力学参数.
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