【摘 要】
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燃料油中的有机硫化物经燃烧后产生的SOx不仅能导致酸雨,还能使汽车发动机尾气净化系统的三效催化剂产生不可逆中毒,因此引起人们广泛的关注[1,2].为此,我国将制定更加严格的
【机 构】
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中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室,大连,116023
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燃料油中的有机硫化物经燃烧后产生的SOx不仅能导致酸雨,还能使汽车发动机尾气净化系统的三效催化剂产生不可逆中毒,因此引起人们广泛的关注[1,2].为此,我国将制定更加严格的环境法规,对燃料油中的硫含量将进行严格限制.从2002年7月1日起,将率先在北京、上海等大城市使用低硫燃料油(低于500ppm硫),预计到2007年将在这些城市使用超低硫燃料油(低于50ppm硫).我国将于2008年举办奥运会,"绿色"奥运对超低硫燃料油的需求将非常迫切.尽管传统的加氢脱硫(HDS)能有效地脱除简单的硫化物,但是在脱除苯并噻吩和二苯并噻吩及其衍生物(特别是4,6-二甲基二苯并噻吩)时,遇到了严重的挑战(由于位阻效应).要将存在于加氢柴油中剩余的500～200ppm硫用传统的加氢脱硫方法降至50ppm以下,必需在更高的温度和压力、更低的空速、使用活性更高的催化剂等条件下进行[3].这势必产生如下诸多问题:高投资、高操作费用、缩短催化剂使用寿命、增加氢耗等等.氧化脱硫与传统加氢脱硫相比最大的优点是能在温和条件下(接近室温和常压)进行.在氧化脱硫的过程中,二价硫通过氧化剂氧化,生成六价的砜.砜的物理和化学性质与柴油中的其他有机化合物大不相同,因此可通过蒸馏、萃取、吸附等方法来脱除.本文主要考察了在乳液中,双氧水/磷钨催化剂体系中,几种柴油中模型硫化物的氧化,考察了温度,氧硫比(H2O2/S),模型本身的特性以及模型硫化物浓度对氧化的影响.
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