活性炭负载钌催化剂及其氨合成反应动力学

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在固定床反应器中对Ba-Ru-K/AC催化剂在相应的工业条件(T=350-450℃,P=10 Mpa,H2/N2=1.0、1.5、2.0、2.5、3.0,Sv=60000~180000 h-1)下进行了一系列的动力学测试。采用改进的Temkin动力学方程对实验数据进行拟合,考虑到H2和NH3的吸附对催化剂作用的阻碍效应,优化得到了动力学模型参数n、α、w1、w2分别为1、0.15、0.5和1.4。结果表明,在Temkin方程中加入h2和Nh3的吸附项能够获得可靠的动力学模型,用Arrhenius和Vant hoff方程对动力学和热力学参数k、KH2、KNH3进行线性拟合得到,氨合成反应的活化能为90.2kJ/mol,大大地低于铁基催化剂,说明Ru上N2的解离吸附活化能垒大大低于传统磁铁矿基催化剂和维氏体基催化剂;氢的吸附热为76.2 kJ/mol,证明了Ba-Ru-K/AC催化剂上氢的吸附较强烈,对氮的吸附有强烈的抑制作用。改进的Temkin动力学方程能应用于使用Ru/C催化剂的氨合成反应器的设计和操作上。
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