【摘 要】
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有精确晶体结构、由配体保护的金纳米团簇(AuNCs)由于其优异的物理化学性质与潜在的应用前景近年来受到了广泛的关注.针对一种磷酸盐配体保护的金团簇[Au20(PPhpy2)10Cl4
【机 构】
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中国科学院化学研究所分子反应动力学国家重点实验室,北京－100190
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有精确晶体结构、由配体保护的金纳米团簇(AuNCs)由于其优异的物理化学性质与潜在的应用前景近年来受到了广泛的关注.针对一种磷酸盐配体保护的金团簇[Au20(PPhpy2)10Cl4]Cl2,我们选用了三种溶剂化时间常数不同的醇类为溶剂,利用飞秒时间分辨瞬态吸收光谱,成功观测到其激发态动力学过程受到超快的溶剂化过程和表面态 trapping 相互竞争的调控.量化计算表明,激发态电子从金核向配体发生转移.在甲醇、乙醇,丙醇三种溶剂中,飞秒时间分辨瞬态吸收光谱中显示出溶剂相关的激发态吸收峰(ESA)的蓝移.ESA 峰移动的时间常数与三种醇溶剂的溶剂化时间相对应,证明了蓝移原因是溶剂化导致的势能面下降.同时,在飞秒瞬态吸收动力学中,只在甲醇溶液中观测到了处于激发态的团簇通过位移相干机理导致的相干振动的现象,频率为 21cm-1.这与甲醇中超快的溶剂化过程直接相关.该研究结果对于理解配体保护的金团簇中与溶剂相关的金核与配体的相互作用以及其他有机/无机体系的相互作用方面有着重要的理论意义和应用指导.
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