【摘 要】
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严重的开路电压损失(VOC, def)是铜锌锡硫(CZTS,CZTSe,CZTSSe)太阳能电池效率低的关键原因,目前12.6％世界纪录效率CZTSSe电池的VOC, def高达0.345V,远高于23.35％转化效率的铜铟镓硒太阳能电池的0.106V.因此,确定VOC,def根源对于进一步提高器件效率至关重要.前期研究发现,不同价态(Sn2+和Sn4+)的锡化合物在DMSO溶液中具有不同的金属-
【出 处】
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第八届新型太阳能材料科学与技术学术研讨会
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严重的开路电压损失(VOC, def)是铜锌锡硫(CZTS,CZTSe,CZTSSe)太阳能电池效率低的关键原因,目前12.6％世界纪录效率CZTSSe电池的VOC, def高达0.345V,远高于23.35％转化效率的铜铟镓硒太阳能电池的0.106V.因此,确定VOC,def根源对于进一步提高器件效率至关重要.前期研究发现,不同价态(Sn2+和Sn4+)的锡化合物在DMSO溶液中具有不同的金属-配体溶液化学反应,由其制备的CZTSSe太阳能电池开路电压(VOC)差异显著.[1]基于此,本文系统地研究了基于Sn2+和Sn4+的前驱体薄膜转化为CZTSSe薄膜过程中的晶粒生长机制,比较了两种晶体生长机制的薄膜的光伏性能、带尾效应、Cu-Zn无序度、乌尔巴赫能量,载流子浓度以及CZTSSe/CdS界面缺陷性质等,以探究影响VOC的关键因素.研究结果表明,以SnS、ZnS、Cu2S和CZTS为主要组分的Sn2+前驱体薄膜在硒化反应中以传统的液相辅助晶粒长大机制,即二元硫化物首先转化成低熔点硒化物,进而促进二次相熔合生成CZTSSe.在晶粒生长过程中二元相SnSe2长期存在于薄膜表面,促进了Sn相关缺陷的形成,导致具有复杂严重缺陷问题的薄膜表面,严重地限制了器件的能量转化效率(PCE),VOC, def高达0.387V.Sn4+前驱体薄膜仅由高度均匀的低结晶度CZTS相组成,在硒化反应中经历独特的由CZTS直接转化为CZTSSe的晶粒生长机制,无二次相参与反应而避免了元素化学势局部波动,抑制了Sn相关缺陷的形成,薄膜表面缺陷少质量高,器件的PCE高达12.4％,VOC, def低至0.297V.器件性质分析表明,由两种晶粒生长机制得到的CZTSSe薄膜具有相似的能带和电势波动、Cu-Zn无序和带尾态水平等体材料性质.器件VOC的差异源于不同晶粒生长机制导致的薄膜表面缺陷性质的差异,其导致了异质结区域复合水平不同.进而,铜锌锡硫太阳能电池严重的VOC, def被确定来源于多相化合晶粒生长机制引发的膜层表面复杂的缺陷特性.[2]Sn4+锡前驱体的应用和直接相转化的晶粒生长机制是制备高质量铜锌锡硫吸收层和高效率(＞12％)低VOC, def(＜0.3V)铜锌锡硫太阳能电池的新策略.这种新颖的简单物相转化的半导体材料合成思路也可以应用于其他多元素复杂半导体材料的制备.
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