【摘 要】
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木质纤维素生物质是自然界中最丰富的可再生有机物质,也是生物炼制产业最主要的原料之一。然而,植物体在长期的演化过程中进化出了复杂的细胞壁结构,以防止其聚糖组分被微生
【机 构】
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清华大学化学工程系应用化学研究所;
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木质纤维素生物质是自然界中最丰富的可再生有机物质,也是生物炼制产业最主要的原料之一。然而,植物体在长期的演化过程中进化出了复杂的细胞壁结构,以防止其聚糖组分被微生物和酶降解,这种抗生物降解屏障显著降低了纤维素酶解转化为可发酵糖的效率,成为制约木质纤维素有效生物转化的主要瓶颈。本文结合木质纤维素微观结构特性及其生物转化系统的非均相特性,将传统化学工程多尺度效应的概念应用并扩展到木质纤维素生物转化体系,分析了木质纤维素酶解糖化过程在不同尺度上的关键科学与技术问题。为提高纤维素的酶催化转化效率,本文提出了在基质结构和转化过程中需要解决的关键问题至少包括:(1)微观尺度上,纤维素的氢键和氢键网络对纤维素酶的分子识别以及纤维素酶组分间的协同作用的影响特性;(2)介观尺度上,木质纤维素细胞壁的组成和超微结构对预处理过程中的传质特性以及纤维素可及度的影响机制;(3)宏观尺度上,木质纤维素化学预处理和酶催化水解复杂体系的严格非均相动力学建模。围绕以上关键问题,本文针对木质纤维素化学组成和物理结构对纤维素酶催化水解的影响特性提出了直接因子和间接因子的概念,并结合半纤维素和木质素的交互作用及细胞壁关键组分的选择性脱除和多尺度、多角度的结构特性分析与表征,提出了半纤维素和木质素对基质结构影响的机理模型;构建出以纤维二糖水解酶的纤维素结合组件(CBM)结合双超级绿色荧光蛋白(GFP)的融合蛋白探针分子,发展了可视化、可定量准确测量纤维素对纤维素酶可及度的新方法;进一步结合木质纤维素细胞壁层状结构特性、纤维素酶解体系的非均相特性和反应强度因子的概念,提出了描述预处理过程的"可反应度"拟均相动力学模型,并将模型扩展为"通用"模型来分析不同原料、不同预处理过程的拟均相动力学行为。研究工作可为木质纤维素的生物转化过程的强化提供一定参考。
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