【摘 要】
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由于漆酶催化氧化反应利用空气中的氧气作为电子受体，不需要添加过氧化氢，因此在生物降解环境有机污染物方面具有很大的应用潜力。我们运用高阶量子力学计算和反应动力学分
【机 构】
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上海交通大学微生物代谢国家重点实验室,上海,200240
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由于漆酶催化氧化反应利用空气中的氧气作为电子受体，不需要添加过氧化氢，因此在生物降解环境有机污染物方面具有很大的应用潜力。我们运用高阶量子力学计算和反应动力学分子光谱分析的手段[1-2]，对两种植物酚类的同分异构体在漆酶催化条件下进行中间体捕捉和表征，推导可能存在的氧化反应机理。研究结果表明，漆酶通过蛋白内的电子传递，氧化EUG产生苯氧自由基，而后通过氢原子转移反应(HAT)转化为烯丙基自由基，最后快速氧化成醌甲基化物。而同分异构体ISO所产生的苯氧自由基直接发生自由基间偶联反应(RC)，得到聚合产物。两个途径之间的分化来自于苄基自由基的特殊稳定性以及芳环与不饱和烯基之间的电子共轭作用。由此可见，漆酶生物降解酚类有机污染物时，底物的差异将会导致不同的下游反应，可以是深度氧化成可溶性更好的醌类化合物或者通过自由基聚合共沉淀转化为不溶物。我们将进一步讨论漆酶中底物分子的适配性。
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