【摘 要】
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TiO2是宽禁带光催化剂中最典型的代表,也是最具应用前景的光催化材料之一。目前,TiO2仍面临着无可见光活性与量子效率低两大瓶颈问题。缺陷普遍存在于合成材料中,针对缺
【机 构】
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能源与环境光催化国家重点实验室,福州大学光催化研究所,福州,350002
【出 处】
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第十四届全国太阳能光化学与光催化学术会议
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TiO2是宽禁带光催化剂中最典型的代表,也是最具应用前景的光催化材料之一。目前,TiO2仍面临着无可见光活性与量子效率低两大瓶颈问题。缺陷普遍存在于合成材料中,针对缺陷相关问题的深入研究有益于理解材料的组成与结构对光催化剂性能的影响,为制备与调控具有宽光谱响应的高效光催化剂奠定基础。[1]针对传统的高温真空退火、高能粒子溅射等基于还原反应方法获得的缺陷稳定性差的缺点,我们提出采用低价Ti化合物氧化以获得大量体相缺陷(Ti3+)自掺杂的方法,以TiO和TiH2做前驱体,利用溶剂热法合成了大量缺陷体相自掺杂的TiO2,成功将宽禁带的TiO2的光响应拓展至可见光区(＞410 nm)。在可见光下相比商品化TiO2(P25 和金红石),该富含缺陷的TiO2具有大幅提高的光解水与降解染料的活性。另外,我们利用表面Ti3+具有的还原性,不添加其他还原剂与稳定剂,原位还原负载了纳米金粒子。该方法使得半导体-金之间紧密接触导致其间产生强相互作用,进一步提高了TiO2的活性。另外,我们通过通过改变TiH[2,3]2-盐酸溶液的水热温度获得了体相Ti3+自掺杂且具有不同表面能的(110)与(111)晶面暴露的金红石。该材料中大量体相Ti3+使金红石具有可见光活性,同时特定晶面间存在的协同作用又进一步促进了光生载流子的分离,使得TiO2在可见光分解水制氢反应中表现出良好的活性。此外,由于Ti3+的掺杂在禁带中引入新能级,该材料在紫外光区的活性也得到提高,全波段下单位比表面的具有上述晶面的富缺陷TiO2光解水产氢的活性相比商品化的金红石提高了40 倍。本研究揭示了材料的组成与结构之间的相互作用,为设计与构建高效利用太阳能驱动的光催化材料提高了新的启示。
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