【摘 要】
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金属碳化物因其具有类似贵金属的催化性能引起国内外研究者的广泛关注.钼基金属碳化物在烃类加氢、脱氢、异构化、氨合成和分解及加氢脱氮等方面表现出优良的性能,被认为是很有前景的催化活性物种[1].由金属前体和气相渗碳剂在程序升温条件下反应,是制备金属碳化物最为常用的方法.为获得结构可控、表面可精确调变的催化剂,渗碳剂的选择至关重要.JohnB.等人考察了使用CH4/H2和C2H4/H2为渗碳剂对相同的金
【机 构】
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南开大学化学学院材料化学系,新催化材料科学研究所,天津,300071 南开大学催化剂厂,天津,30
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金属碳化物因其具有类似贵金属的催化性能引起国内外研究者的广泛关注.钼基金属碳化物在烃类加氢、脱氢、异构化、氨合成和分解及加氢脱氮等方面表现出优良的性能,被认为是很有前景的催化活性物种[1].由金属前体和气相渗碳剂在程序升温条件下反应,是制备金属碳化物最为常用的方法.为获得结构可控、表面可精确调变的催化剂,渗碳剂的选择至关重要.JohnB.等人考察了使用CH4/H2和C2H4/H2为渗碳剂对相同的金属前体进行程序升温碳化的影响,发现高碳烷烃作碳源时,原子碳的反应活性高于低碳烷烃[2].Nguyen以C3H8/H2为渗碳剂在773K的低温下,将铝钨金属硫化物碳化为不同晶型的钼碳化物,大大降低了反应的终温[3].本文采用C3H8/H2为渗碳剂,分别以MoO3、γ-Mo2N为前体进行程序升温碳化,制备出不同晶型的钼基碳化物,并利用脉冲微反-色谱考察了这些模型催化剂的噻吩HDS活性,并计算出表观活化能Ea值.
其他文献
该工作在308.15K温度下，70-100ber范围内测定了超临界CO和以超临界CO为溶剂的二元体系的等容热容。结果表明，等容热容在80 bar附近均存在最大值。该文同时研究了体系中的分子间相互作用。
一氧化碳和亚硝酸甲酯合成草酸二甲酯反应体系采用Pd/α-Al2O3作为催化剂,Fe的加入对其催化活性有着显著的影响.本文利用XRD,TPR表征技术以及催化剂活性考评实验分别对Pd/α-Al2O3和Pd-Fe/α-Al2O3两个催化体系进行了研究,结果表明,Fe的加入对催化剂的活性有负面影响,使反应物的转化率和产物的选择性降低.
本文对采用共沉淀法制备的CuO-MnO2-K2O高温变换催化剂进行了研究.研究结果表明,MnO2的加入大幅度提高了铜基变换催化剂的活性和耐热性,掺杂少量的K2O对CuO-MnO2催化剂的活性和耐热性具有显著的促进作用.
MCM-41分子筛是具有单一孔径的长程有序介孔材料,由于孔壁是无定形结构,与微孔沸石晶体相比,水热稳定性较差,这使其在石油炼制和精细化工中的应用受到很大的限制.根据实验发现,如果将一些沸石的前驱结构单元体--即在形成完整的沸石结构前所形成的初级或次级结构单元引入介孔材料,使其转化为介孔孔壁,将会增加介孔材料的短程有序化程度,提高水热稳定性[1,2].
本文采用湿法共沉淀工艺制备了铜锰基高温变换催化剂,利用微反-色谱联合装置考察了催化剂的活性,采用XRD对催化剂晶体结构进行了表征.研究结果表明,中和速度对催化剂的性能影响十分显著,中和时间在一定范围内(0～33min)的制得的催化剂晶相物质为Cu1.5Mn1.5O4,且具有相当高的活性和耐热性.随着中和时间的增加(大于160min),催化剂的晶相出现了Mn2O3,随Mn2O3含量增加,催化剂的活性
微孔分子筛具有均一发达的微孔结构和强酸性,是现代石油工业中重要的择形催化剂,但由于其较小的孔道尺寸限制了它们对大分子的处理[1].而介孔分子筛虽具有较大的孔道,但由于孔壁的无定形而导致其具有较弱的酸性和较差的水热稳定性,从而限制了其在诸如石油重馏分催化裂化反应过程中的应用.近年来研究表明:若将有序的类沸石结构引入介孔材料的孔壁,这种材料的稳定性和酸性可得到改善[2-3].但是目前合成所用的模板剂含