【摘 要】
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甲醇制丙烯是一种以ZSM-5为催化剂,以甲醇为初始原料并以丙烯为主要产物的新型煤化工技术.该过程涉及多种反应类型,包括甲醇脱水反应、甲基化反应、烯烃聚合与裂化反应、甲醇裂化反应以及氢转移反应等.建立一个详细准确的动力学模型,对于优化现有甲醇制丙烯反应器和开发新型反应器具有重要意义.在工业甲醇制烯烃过程中,为了提高丙烯收率,乙烯以及C4～C6烯烃均循环至反应器进口,因此实际上发生的是甲醇烯烃共反应.
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甲醇制丙烯是一种以ZSM-5为催化剂,以甲醇为初始原料并以丙烯为主要产物的新型煤化工技术.该过程涉及多种反应类型,包括甲醇脱水反应、甲基化反应、烯烃聚合与裂化反应、甲醇裂化反应以及氢转移反应等.建立一个详细准确的动力学模型,对于优化现有甲醇制丙烯反应器和开发新型反应器具有重要意义.在工业甲醇制烯烃过程中,为了提高丙烯收率,乙烯以及C4～C6烯烃均循环至反应器进口,因此实际上发生的是甲醇烯烃共反应.本文首先研究了C3～C7烯烃单独进料时的转化路径,结果发现,庚烯主要发生单分子裂化生成丙烯和丁烯,而丙烯和丁烯分别发生三分子和双分子裂化;戊烯和己烯既可以发生单分子裂化,也可以发生双分子裂化;乙烯主要由戊烯和己烯裂化生成.在此基础上,本文研究了甲醇和C3～C6烯烃的共进料反应,结果表明,甲醇主要参与甲基化反应,并且引入丙烯和丁烯的二甲基化反应以及丙烯三甲基化反应可以显著提高动力学模型的准确度.最终,本文建立了一个基于甲基化-裂化机理的甲醇制烯烃反应动力学模型,该模型总共包含9种组分和18个反应,所有反应参数均由实验拟合得到.在不同进料条件下,该模型均能很好地符合实验结果,说明模型具有很高的准确度,并证明了甲基化-裂化机理是甲醇烯烃共进料条件下的主要机理.
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