【摘 要】
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固体酸催化剂(包括沸石分子筛、杂多酸、氧化物等)由于具有环境友好、产物易分离、选择性高等优点而广泛应用于石油化工的各种催化过程.固体酸催化剂的表面酸性(包括酸中心的
【机 构】
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中国科学院武汉物理与数学研究所波谱与原子分子国家重点实验室,武汉磁共振中心,武汉,430071
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固体酸催化剂(包括沸石分子筛、杂多酸、氧化物等)由于具有环境友好、产物易分离、选择性高等优点而广泛应用于石油化工的各种催化过程.固体酸催化剂的表面酸性(包括酸中心的种类及协同作用、酸强度、酸浓度和酸分布)与其催化性能密切相关.近年来,我们利用固体核磁共振实验技术,结合量化学计算研究了固体酸催化剂的微观结构与催化性能之间的关系:(1)建立了用探针分子(氘代吡啶、三甲基磷氧、丙酮等)的31P、13C、1H NMR化学位移值来定量测量酸强度的方法,找到了"超强酸"(酸强度大于100％H2SO4)所对应的NMR化学位移阈值;(2)建立了二维1H-1H和27Al-27Al双量子魔角旋转(DQ-MAS)核磁共振实验方法,通过测量不同酸中心之间的相互作用和空间距离,揭示了沸石分子筛催化剂中不同酸中心之间的协同作用机制;(3)研究了酸强度及孔道效应对催化反应的影响;(4)建立了用于多相催化反应机理研究的快速定量13C魔角旋转NMR测量方法,利用原位NMR方法揭示了甲烷、一氧化碳等在ZnZSM-5沸石分子筛上活化与转化的机制.
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