【摘 要】
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近年利用甲酸作为储氢材料以及金属配合物催化的储氢研究倍受关注[1,2].我们设计合成了一系列的仿生型铱配合物,并应用于催化甲酸分解高效制氢[3].其中[Ir(Cp*)(TH4BPM)-
【机 构】
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大连理工大学 精细化工国家重点实验室,石油与化学工程学院,盘锦 124221,中国
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近年利用甲酸作为储氢材料以及金属配合物催化的储氢研究倍受关注[1,2].我们设计合成了一系列的仿生型铱配合物,并应用于催化甲酸分解高效制氢[3].其中[Ir(Cp*)(TH4BPM)-(H2O)]SO4(TH4BPM：2,2’,6,6’-四羟基-4,4’-二嘧啶)性能优异.在80 ℃、1 M HCO2H/HCO2Na水溶液中,高效催化甲酸分解,催化反应的TOF高达39500 h-1,且产气只含H2/CO2,不副产CO.氘动力学同位素效应研究表明羟基的不同取代位置直接导致了不同的速率控制步骤(Fig.1).对于羟基在邻位的配合物,由于羟基辅助质子传递的作用(即碱基侧坠效应),降低了放氢反应的能垒,其速控步骤是铱-甲酸盐中间体的β-氢消除.与此相反,对于邻位无羟基的配合物,其速率控制步骤则是铱氢化物与质子反应的放氢过程.
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