【摘 要】
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随着第四代核能反应堆的发展,干法后处理技术受到越来越多的关注.干法后处理技术是在高温、无水状态下处理辐照核燃料的化学工艺过程,可用于常规压水堆的乏燃料后处理,也适用于金属燃料、氮化物燃料、石墨球燃料、氧化物燃料及熔融盐燃料等多种形态的乏燃料处理,可以作为今后快堆乏燃料尤其是金属燃料的后处理、熔盐堆燃料的处理以及超铀元素嬗变燃料处理为目的的分离技术.氟化挥发方法是干法后处理的重要技术之一,其分离纯化
【机 构】
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中国科学院核辐射与核能技术重点实验室,上海,201800;中国科学院上海应用物理研究所,上海,201800
【出 处】
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第四届全国核化学与放射化学青年学术研讨会
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随着第四代核能反应堆的发展,干法后处理技术受到越来越多的关注.干法后处理技术是在高温、无水状态下处理辐照核燃料的化学工艺过程,可用于常规压水堆的乏燃料后处理,也适用于金属燃料、氮化物燃料、石墨球燃料、氧化物燃料及熔融盐燃料等多种形态的乏燃料处理,可以作为今后快堆乏燃料尤其是金属燃料的后处理、熔盐堆燃料的处理以及超铀元素嬗变燃料处理为目的的分离技术.氟化挥发方法是干法后处理的重要技术之一,其分离纯化铀的原理是,利用不同元素氟化物的挥发度差异来实现铀的分离回收.其具有流程短、操作简单、反应速度快和去污因子高、易于实现连续化操作等诸多优点.
本实验室自行研制了实验室小型高温氟化反应实验装置，研究了UF4在FLiBe熔盐体系中的氟化挥发行为，以及模拟的裂片元素在氟化过程中的去污情况。实验FLiBe熔盐用量从小到大，逐级放大，分步开展了30g级、100g级、500g级和公斤级FLiBe熔盐中铀的氟化挥发和裂片元素去污实验。在550℃、公斤级FLiBe熔盐实验中，铀的氟化反应速率较快，平均氟化速率为7～10 gU/h：UF4转化率可达99％以上，F2/U摩尔比值为13～16:1，氟气利用率相对较高；同时，氟化反应过程中采用红外在线分析监测技术，监测氟化反应的进程；经一定时间氟化反应后，熔盐中的铀浓度降至200ppm以下，氟化反应产生的挥发产物UF6用低温冷阱进行冷凝收集，产品回收率大于92%。氟化反应对添加的各模拟裂变元素去污系数较高，除挥发性过渡元素Nb的去污系数为103外，其他裂片元素的去污系数均大于104。
本研究初步确定了FLiBe熔盐体系铀的氟化挥发过程UF6冷凝回收技术，同时建立了氟化反应进程在线红外分析监测技术，为以后氟化挥发与减压蒸馏技术贯通打下了基础。
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