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拓扑绝缘体是一种表面导电、体绝缘的新兴量子物质态.独特的物理性质使其在低损耗器件、量子计算机及奇特物理粒子的探寻上有着广泛的应用前景.目前制备的拓扑绝缘体材料由于缺陷的存在使得体态非绝缘,从而掩盖了材料的表面态.如何有效地调控体载流子浓度、能带结构是制约拓扑绝缘体发展的关键性问题.本文结合了一种制备具有特定取向的TEM样品的方法和先进的ChemiSTEM技术，首次在原子级别上报道了(Bi,Sb)2(Te,Se)3辉碲铋矿族化合物的微观结构和缺陷，揭示了Bi2TexSe3-x(x=0-3)“三元”体系的层间化学成分的演变，证明中间层取代原则仅适用于Bi2Te2Se，而不适用于Bi2TeSe2。此外，作者发现拓扑绝缘体材料Bi2Te3中一种长期被忽略的7层缺陷结构并直观证明了其堆垛顺序为Te-Bi-Te-Bi-Te-Bi-Te。第一性原理的计算揭示了三元体系的演变机制;发现7层结构缺陷本身是电子导电，但对于Bi2Te3薄膜材料则起到了受主缺陷的作用。该工作对有效调控(Bi,Sb)1(Te,Se)3辉碲铋矿族化合物的体载流子浓度有着极大的指导意义，为该体系材料在拓扑绝缘体的应用起到了积极的推进作用。