人工模拟氢化酶活性中心用于光分解水制氢

来源 :第十四届全国太阳能光化学与光催化学术会议 | 被引量 : 0次 | 上传用户:lx2000
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  可见光驱动分解水制取氢气是实现太阳能到化学能转化的有效途径。近年来,[2Fe2S]二铁二硫氢化酶模型配合物应用到光致产氢体系中作为催化剂已经引起广泛关注,但是由于[2Fe2S]配合物的还原电位较高,反应体系中通常需要加入电子牺牲剂。为了进一步提高光致产氢体系的实用性,将水氧化反应引入反应体系将是未来光致产氢体系发展的主要目标。我们通过对[2Fe2S]骨架结构进行修饰,在二硫桥基础上引入强吸电基团,降低了[2Fe2S]还原电位,以三联吡啶钌作为光敏单元,实现了光照激发下三联吡啶钌向[2Fe2S]催化剂的电子转移,同时反应体系中产生强氧化性的三价钌,为水氧化反应引入到光致产氢体系提供了前提条件。此外,以水溶性量子点作为光吸收单元,将[2Fe2S]催化剂吸附于量子点表面,在中性水溶液中实现了光致产氢,随后将通过量子点敏化氧化镍薄膜作为光阴极,将[2Fe2S]催化剂吸附到光阴极构成光电化学池,在可见光照射下成功观察到光催化电流,并且光电流强度较以往报道有大幅度提高。
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