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稀土发光材料因其优异的发光性能在激光器,LED,生物成像等领域受到广泛的关注。尤其是稀土上转换纳米材料,具有发光颜色丰富、穿透力强、低毒和细胞损伤小等优点,因而在生物应用领域具有巨大的潜力。然而,通常稀土发光材料的量子效率并不高,尤其是上转换材料,有时甚至低于百分之一。过低的量子效率会使其在发光过程中产生大量的热,这对于生物应用来说是极其不利的。为了克服这一问题,制备高质量的稀土纳米晶以及通过合理的策略增强其发光效能是至关重要的。
我们利用核壳结构和外场增强策略实现稀土纳米晶发光的增强。通过核壳结构的合理设计能有效地抑制纳米晶表面有机基团的振动,减少表面缺陷的数量,并获得更多的能量,从而带来发光强度的提高。我们在研究中发现了壳层生长的各向异性的存在,以及并非任何核壳结构都会带来性能上的显著提升。我们通过研究壳层的外延生长过程和机理,发现了油酸的刻蚀作用以及晶格不匹配度对壳层外延生长的影响,得到了核壳结构的准确模型。同时,研究了壳层厚度与发光增强幅度之间的关系,找到了增强发光性能的最佳壳层厚度区间。
合理利用外场的干预作用也是增强稀土发光的有效策略之一。利用金、银的等离子场来增强分子荧光,拉曼光谱的工作已有大量报道。此前,也有少量关于利用金属等离子场来增强稀土离子的发光的工作报道。这些工作主要是利用在稀土纳米晶表面(或外部)形成的金纳米壳层作为等离子天线来实现增强。这种策略的缺陷就是外层的金会阻挡稀土离子的光吸收,同时水溶性也较差。我们在工作中设计了一种金纳米棒@二氧化硅@稀土纳米片复合结构,利用内部金纳米棒等离子天线来增强稀土离子的发光。这种策略的优势在于：内部的金纳米棒不会阻碍稀土离子的光吸收；二氧化硅层能有效抑制接触性荧光猝灭；复合物能够获得良好的水溶性。利用这种设计,我们实现了对稀土离子发光性能的增强,并获得良好的水溶性。
我们利用核壳结构和外场增强策略实现稀土纳米晶发光的增强。通过核壳结构的合理设计能有效地抑制纳米晶表面有机基团的振动,减少表面缺陷的数量,并获得更多的能量,从而带来发光强度的提高。我们在研究中发现了壳层生长的各向异性的存在,以及并非任何核壳结构都会带来性能上的显著提升。我们通过研究壳层的外延生长过程和机理,发现了油酸的刻蚀作用以及晶格不匹配度对壳层外延生长的影响,得到了核壳结构的准确模型。同时,研究了壳层厚度与发光增强幅度之间的关系,找到了增强发光性能的最佳壳层厚度区间。
合理利用外场的干预作用也是增强稀土发光的有效策略之一。利用金、银的等离子场来增强分子荧光,拉曼光谱的工作已有大量报道。此前,也有少量关于利用金属等离子场来增强稀土离子的发光的工作报道。这些工作主要是利用在稀土纳米晶表面(或外部)形成的金纳米壳层作为等离子天线来实现增强。这种策略的缺陷就是外层的金会阻挡稀土离子的光吸收,同时水溶性也较差。我们在工作中设计了一种金纳米棒@二氧化硅@稀土纳米片复合结构,利用内部金纳米棒等离子天线来增强稀土离子的发光。这种策略的优势在于：内部的金纳米棒不会阻碍稀土离子的光吸收；二氧化硅层能有效抑制接触性荧光猝灭；复合物能够获得良好的水溶性。利用这种设计,我们实现了对稀土离子发光性能的增强,并获得良好的水溶性。