【摘 要】
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SAPO-34分子筛具有8元环的孔道结构,将其应用于甲醇制烯烃(MTO)反应中具有极高的双烯(乙烯+丙烯)选择性.然而其相对狭长的微型孔道也导致严重的扩散限制,该问题不仅会影响反应物、中间过渡态和最终产物的扩散,致使催化剂因积炭而导致其稳定性降低,还会因积炭覆盖活性位而生成大量的二甲醚,进而影响其产物分布.在SAPO-34分子筛晶体内部引入介孔制备出具有多级孔结构的分子筛可较好的解决该问题,分子筛
【机 构】
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中国石油化工股份有限公司上海石油化工研究院,上海 201208
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SAPO-34分子筛具有8元环的孔道结构,将其应用于甲醇制烯烃(MTO)反应中具有极高的双烯(乙烯+丙烯)选择性.然而其相对狭长的微型孔道也导致严重的扩散限制,该问题不仅会影响反应物、中间过渡态和最终产物的扩散,致使催化剂因积炭而导致其稳定性降低,还会因积炭覆盖活性位而生成大量的二甲醚,进而影响其产物分布.在SAPO-34分子筛晶体内部引入介孔制备出具有多级孔结构的分子筛可较好的解决该问题,分子筛中的微孔提供足够多的活性位和良好的择形性能,分子筛中的介/大孔可增加孔道开放度,为反应物和产物提供快速传输的通道,可有效避免扩散限制的问题.目前,多级孔结构SAPO-34分子筛的制备主要通过在合成体系中添加昂贵的大分子模板剂,而后在焙烧过程中将其脱除,获得具有晶内介孔的分子筛.为了简化制备方法、降低分子筛的生产成本,本文首先合成出常规SAPO-34分子筛,后以草酸溶液对其进行后处理改性,通过X射线衍射(XRD)表征其晶体结构的变化、扫描(SEM)和透射电镜(TEM)表征其晶体形貌和内部结构特征的变化、氨气吸附脱附(NH3-TPD)表征其酸性变化,结果表明,通过合理的控制处理条件,可在不完全破坏分子筛晶体结构的前提下,在分子筛晶体内部产生介/大孔.将改性前后的分子筛应用于MTO反应中,评价结果表明,适度的处理可以在提高催化剂稳定性的同时,显著提高双烯收率.
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