【摘 要】
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甲烷因仅含有饱和C-H键,应用受到极大限制.甲烷活化及官能团化是催化研究领域的重大挑战之一.近年来,在均相催化体系研究方面报道了一些崭新的甲烷氧化官能团化反应,如氧化羰
【机 构】
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厦门大学固体表面物理化学国家重点实验室,厦门大学化学系,厦门,361005
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甲烷因仅含有饱和C-H键,应用受到极大限制.甲烷活化及官能团化是催化研究领域的重大挑战之一.近年来,在均相催化体系研究方面报道了一些崭新的甲烷氧化官能团化反应,如氧化羰基化制乙酸,氧化磺化制甲磺酸等[1-6],但这些反应均在强酸(发烟硫酸,三氟乙酸)条件下进行.几乎还没有该类新反应的多相催化剂的研究报道.本文的作者之一于1997年最先报道了在N2O,CO存在下,在Rh/FePO4多相催化剂上甲烷一步合成乙酸甲酯[7]的新反应(反应1).但在Rh/FePO4上乙酸甲酯的生成速率极慢,转化频率(TOF)很低(约为2h-1).本工作以浸渍法和溶液反应法分别制备了Rh/FePO4及Rh-FePO4系列催化剂,并对其进行了XRD,H2-TPR,UV-Vis.等表征.详细考察这些催化剂在以N2O作氧化剂,甲烷氧化羰基化一步制乙酸甲酯反应中的催化性能,发现Rh/Fe比在1:600时催化剂的活性最好,且以溶液反应法制备的Rh-FePO4催化剂比浸渍法制备的催化剂性能优异.450℃时乙酸甲酯的TOF达到6.1(h-1)约为浸渍法的2.5倍(以铑计).
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