论文部分内容阅读
铁是地壳中含量最多的过渡金属,在厌氧环境下容易由Fe(Ⅲ)还原成Fe(Ⅱ),游离的Fe2+能与一些矿物的表面活性基团结合形成吸附态的Fe(Ⅱ)物种,这能有效地降低Fe(Ⅱ)物种的还原电位,提高Fe(Ⅱ)物种的反应活性.吸附态的Fe(Ⅱ)物种,能有效还原降解环境污染物,达到环境自净作用.邻硝基苯酚是种常见的化学污染物，蒙脱石和高岭石是典型的层状硅酸盐粘土矿物，在自然界中大量存在，并且对重金属离子具有良好的吸附效果，同样地对Fe2+具有良好的吸附效果，从而形成高反应活性的吸附态Fe(Ⅱ)。本文对高岭石、蒙脱石界面吸附Fe(Ⅱ)对邻硝基苯酚（2-NP）的转化进行研究，考察pH值、Fe(Ⅱ)初始浓度、反应温度等因素对降解效果的影响。（1）当Fe2+的初始浓度一定时，蒙脱石和高岭石界面对Fe2+的吸附量随pH 值的升高而迅速增大，该吸附过程发生在两个pH单位范围内（5.0~7.0）；蒙脱石对Fe2+的吸附量比高岭石要大的多，这是因为蒙脱石本身存在较大的离子交换容量。当pH固定时，随着Fe2+的浓度的增大，吸附去除率减小，但总的吸附量仍增加。（2）图2和图3分别表示pH值、Fe(Ⅱ)初始浓度对2-NP降解的影响，Fe(Ⅱ)/高岭石或蒙脱石体系对2-NP的降解速率随着pH值和Fe(Ⅱ)初始浓度的增大而增大。pH值和Fe(Ⅱ)初始浓度增大，Fe(II)吸附量增大，表面结合态Fe(Ⅱ)对2-NP的还原降解速率增大。例如，反应在恒定温度25℃和pH=6.7，粘土的投加量为4 g·L-1；Fe(Ⅱ)的初始浓度为3 mmol·L-1；2-NP浓度C0=0.022 mmol·L-1的条件下。在Fe(Ⅱ)/高岭石体系中，2-NP能在4 h内反应完全，去除率可达100％；而在Fe(Ⅱ)/蒙脱石体系中，4h内2-NP的去除率却为85.8%。pH值升至7.3 时，蒙脱石对Fe(Ⅱ)的催化还原能力明显增强。通常蒙脱石存在的环境介质pH偏碱性，那么蒙脱石的催化还原性能不可忽视，具有重要的应用意义。还原转化动力学研究表明，在本实验的条件下Fe(Ⅱ)/高岭石（或蒙脱石）微界面结合系统还原转化2-NP过程遵循准一级反应动力学方程。