铁电-介电体系中的调谐率反常特性研究

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在铁电材料中加入低介电常数、低介电损耗的线性介电材料能够有效地降低材料的介电常数和介电损耗,以满足微波调谐器件的性能需求。但是随着铁电-介电复合材料中介电成分的增加,其调谐率将会逐渐降低。近几年的研究发现BST-Mg2TiO4复合陶瓷的调谐率随着Mg2TiO4含量的增加反常增加,对微波调谐应用非常有利,但不清楚该现象是否普适存在,机制是什么。本文研究了铁电-介电复合体系中调谐率的反常增加特性,通过仿真探究该现象产生的原因。本研究主要内容包括:  ⑴使用固相反应法制备了BST-Mg2TiO4、BST-Mg2TiO4-MgO和BST-Mg2SiO4-MgO铁电-介电复合陶瓷,研究了其结构和性能。在BST-Mg2TiO4体系中,样品由钙钛矿结构的BST和面心立方结构的Mg2TiO4构成。随着 Mg2TiO4含量从7.5wt%增加到65wt%,Ba0.45Sr0.55TiO3-Mg2TiO4样品的介电常数从997降低到89,介电损耗在0.0014-0.0025之间,而Ba0.5Sr0.5TiO3-Mg2TiO4样品的介电常数从1128降低到136,介电损耗在0.0001-0.0013之间。当Mg2TiO4含量从7.5wt%增加到50wt%,调谐率反常增加:Ba0.45Sr0.55TiO3-Mg2TiO4样品在2kV/mm下的调谐率从4.4%增加到10.3%,而Ba0.5Sr0.5TiO3-Mg2TiO4样品的调谐率从9.4%增加到16.4%。当Mg2TiO4含量超过50wt%后,调谐率转变为逐渐降低。在BST-Mg2TiO4-MgO体系中,样品由钙钛矿结构的BST、面心立方结构的Mg2TiO4和立方结构的MgO构成。当介电成分的含量由7.5wt%增加到45wt%,样品的介电常数从838降低到244,介电损耗保持在0.002以下,在2kV/mm下的调谐率从4.7%增加到6.5%。在BST-Mg2SiO4-MgO体系中,样品由钙钛矿结构的BST、斜方结构的Mg2SiO4和立方结构的MgO构成。随着介电成分的含量从7.5wt%增加到65wt%,样品的介电常数由917降低到69,介电损耗保持在0.002左右。当介电成分的含量从7.5wt%增加到55wt%时,BST-Mg2SiO4-MgO样品在2kV/mm下的调谐率从9.7%逐渐增加到11.5%。介电成分含量进一步增加到65wt%,调谐率降低到9.5%。因此,在BST-Mg2TiO4、BST-Mg2TiO4-MgO和 BST-Mg2SiO4-MgO三种铁电-介电体系中都可以观察到调谐率的反常增加现象。这表明该现象广泛存在于各种铁电-介电体系中。根据调谐率的变化趋势,铁电-介电复合体系可以按组分分为三个区域:初始下降区,反常增加区和最终下降区。  ⑵利用有限元分析软件构建了串联结构、并联结构、多层偏斜结构和随机颗粒分布结构等铁电-介电复合模型,研究了复合结构对性能的影响,根据电场分布探讨调谐率反常增加的原因。串联结构和并联结构的仿真结果与理论计算一致。在多层偏斜结构中,当介电层的数量为1时,随着偏斜角度由0o逐渐增加到90o,模型的介电常数单调降低,而调谐率先逐渐增加,再逐渐降低。当调谐率最大时,介电层在模型的对角线附近。模型的电场分布图表明,介电层的偏斜使部分铁电成分上受到的电场强度增强,导致了调谐率的反常增加。当介电层的数量分别为2和5时,随着偏斜角度的增加,模型的介电常数单调下降,而调谐率中增长峰的数量与介电层的数量相同。当介电层的数量为10时,随着偏斜角度的增加,模型的介电常数和调谐率均单调降低。模型的电场分布表明,随着介电层数量的增加,铁电成分上的局部电场增强效应减弱。因此,调谐率反常增加的现象减弱并消失。  ⑶在Ba0.5Sr0.5TiO3-Mg2TiO4随机颗粒仿真模型中,当介电成分的含量逐渐增加到30vol%,调谐率逐渐增加;而当介电成分的含量超过30vol%后,调谐率开始逐渐下降。改变仿真模型与颗粒的形状、介电成分与铁电成分的颗粒分布以及介电颗粒的体积大小,调谐率反常增加的现象始终存在。电场分布表明,介电颗粒改变了铁电成分上的电场分布,部分铁电成分上的电场强度高于外加电场强度。当介电成分的含量由5vol%增加到60vol%,铁电材料上电场增强区的平均电场强度逐渐增加而增强区的比例逐渐减小。因此调谐率先逐渐增加,之后又逐渐降低。在(1-2x)Ba0.5Sr0.5TiO3-xMgO-xMg2SiO4铁电-介电随机颗粒分布模型中,当介电成分的含量逐渐增加,介电常数单调降低。当介电成分含量由0增加到30vol%,调谐率逐渐增加。但介电成分含量超过30vol%后,调谐率开始降低。模型的电场分布与Ba0.5Sr0.5TiO3-Mg2TiO4模型的仿真结果相似。在50Ba0.5Sr0.5TiO3-(50-x)MgO-xMg2SiO4随机颗粒分布模型中,当Mg2SiO4含量从10vol%增加到40vol%时,调谐率逐渐增加。电场分布表明,随着Mg2SiO4含量的增加,铁电成分上增强区的平均电场强度逐渐增加,导致了调谐率的增长。改变模型中介电成分的介电常数,研究了铁电成分与介电成分的介电常数差异对其介电性能的影响。仿真结果表明,无论介电成分的介电常数大于还是小于铁电成分的介电常数,调谐率反常增加的现象总是存在。并且两者之间的差异越大,调谐率反常增加的现象越显著。仿真结果表明,在铁电-介电复合体系中,介电颗粒会影响周围铁电成分上电场分布。部分铁电成分受到的电场强度高于外加电场强度,引起了调谐率的增加。
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