电沉积ni-s合金析氢阴极的研究.pdf

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收 稿 日 期 : l?9?9?9?-?l?2?-?0?3? 基 金 项 目 : 国 家 自 然 科 学 基 金 资 助 项 目 ( 5?9?8?7?4?0?l?l?) 作 者 简 介 : 韩 庆 ( l?9?7?5? -? ) , 男 , 山 西 清 徐 人 , 东 北 大 学 博 士 研 究 生 ; 魏 绪 钧 ( l?9?3?6? -? ) , 男 , 山 东 肥 城 人 , 东 北 大 学 教 授 , 博 士 生 导 师 · 2?0?0?0? 年 l?0? 月 第 2?l?卷 第 5?期 东 北 大 学 学 报 ( 自 然 科 学 版 ) J?O?u?r?D?a?1? O?f? N?O?r?t?1?e?a?S?t?e?r?D? U?D?i?V?e?r?S?i?t?y? ( N?a?t?u?r?a?1? S?c?i?e?D?c?e?) 0?c?t?.?2? 0? 0? 0? V?O?1?.?2?l?, !?!? !? !? !? !? !? !? !? !? !? !? !? !? !? !? !? !? !? !? !? !? !? !? !? !? !? !? !? !? !? !? !? !? !? !? !? !? !? !? !? !? !? !? !? !? !? !? !? !? !? !? !? !? !? !? !? !? !? !? !? N?O?.?5? 文 章 编 号 : l?0?0?5?-?3?0?2?6? ( 2?0?0?0?) 0?5?-?0?5?3?9?-?0?4? 电 沉 积 N?i?-?S? 合 金 析 氢 阴 极 的 研 究 韩 庆 , 魏 绪 钧 ( 东 北 大 学 材 料 与 冶 金 学 院 , 辽 宁 沈 阳 l?l?0?0?0?6?) 摘 要 : 以 硫 脲 作 为 硫 源 , 在 瓦 特 浴 体 系 中 通 过 电 沉 积 方 法 获 得 N?i?-?S? 合 金 电 极 · 系 统 地 讨 论 了 电 沉 积 过 程 中 各 工 艺 条 件 ( 硫 脲 浓 度 、 电 流 密 度 、 p?H? 值 及 温 度 ) 对 镀 层 中 S? 含 量 的 影 响 , 确 定 了 硫 脲 浓 度 和 电 流 密 度 为 N?i?-?S? 合 金 镀 层 中 S? 含 量 的 主 要 影 响 因 素 ; 以 恒 电 流 极 化 方 法 测 试 不 同 S? 含 量 的 合 金 电 极 的 析 氢 过 电 位 , 得 到 了 析 氢 过 电 位 仅 为 9?0? m?V? 的 非 晶 态 N?i?-?S? 合 金 析 氢 阴 极 ; 以 稳 态 极 化 方 法 测 定 该 电 极 的 稳 态 极 化 曲 线 , 并 通 过 计 算 得 出 其 电 化 学 参 数 ( !?, “?0?) · 结 果 表 明 , 该 电 极 具 有 极 高 的 电 化 学 活 性 · 关 键 词 : 电 沉 积 ; N?i?-?S? 合 金 ; 析 氢 阴 极 中 图 分 类 号 : T?O? l?5?l?; T?O? l?5?3?文 献 标 识 码 : A? 氢 气 一 般 采 用 电 解 水 ( 电 解 液 为 碱 液 ) 的 方 法 制 取 , 但 该 方 法 存 在 着 能 耗 大 、 成 本 高 的 缺 点 , 主 要 原 因 之 一 为 阴 极 析 氢 过 电 位 难 以 降 低 · 目 前 , 工 业 用 析 氢 阴 极 主 要 是 铁 阴 极 和 镀 镍 阴 极 , 过 电 位 分 别 为 3?8?0? m?V? 与 4?8?0? m?V?, 故 需 消 耗 大 量 电 能 · 近 二 十 几 年 来 , 人 们 做 了 大 量 的 研 究 工 作 以 寻 求 替 代 铁 阴 极 的 低 析 氢 过 电 位 的 新 型 阴 极 材 料 · 在 这 些 研 究 成 果 中 , N?i?-?S? 合 金 电 极 引 起 了 广 泛 关 注 · N?O?r?S?k? H?y?c?r?O? 在 N?i?/?C? 基 底 上 得 到 了 N?i?-?S? 电 极 , 在 8?0? C?, l?0?0? m?A?· c?m?-?2?的 电 流 密 度 下 电 解 2?5?%? ( 质 量 分 数 ) K?0?H? 溶 液 时 , 其 析 氢 过 电 位 仅 为 6?0? ~? l?l?0? m?V?, 并 可 在 4? 个 月 内 保 持 稳 定 [ l?] · N?i?-?S? 电 极 可 由 多 种 方 法 制 得 , 通 常 在 瓦 特 浴 中 加 入 K?S?C?N? [ 2?] 、 N?a?S?C?N? [ 3?] 、 硫 脲 [ 4? ~? 6?] 作 为 硫 源 , 进 行 电 镀 , 获 得 不 同 S? 含 量 的 N?i?-?S? 合 金 电 极 · H?i?D?e? 等 [ 2?] 报 道 镀 层 中 S? 含 量 随 镀 液 中 K?S?C?N? 浓 度 的 增 加 而 增 大 , 并 提 出 反 应 机 理 · G?O?D?Z?a?1?e?S? 等 [ 3?] 以 N?a?S?C?N? 为 硫 源 , 得 到 S? 含 量 较 大 的 N?i?-?S? 镀 层 , 具 有 非 晶 态 和 微 晶 结 构 · S?a?b?e?1?a? 和 P?a?S?e?k?a? [ 4?] 以 硫 脲 为 硫 源 得 到 了 S? 含 量 为 l?0?%? ~? 2?0?%? ( 质 量 分 数 ) 的 N?i?-?S? 电 极 , 其 粗 糙 度 远 小 于 R?a?D?e?y? N?i? 合 金 电 极 ; 镀 层 中 的 硫 为 弱 晶 化 晶 体 , 以 硫 化 物 和 硫 酸 盐 及 硫 脲 形 式 存 在 , 后 者 可 洗 掉 · V?a?D?c?e?D?b?O?r?r?e? [ 5?] 研 究 了 N?i?-?S? 合 金 电 极 在 阴 极 极 化 过 程 中 的 暂 态 行 为 , 认 为 能 够 大 量 吸 氢 的 结 构 的 形 成 是 引 起 镀 层 性 能 提 高 的 主 要 原 因 · W?e?D? 等 [ 6?] 用 分 级 因 子 设 计 方 法 , 确 定 硫 脲 浓 度 和 电 流 密 度 是 电 镀 过 程 的 关 键 因 素 , 提 出 N?i? 与 N?i?S?#?的 电 沉 积 反 应 互 相 竞 争 的 机 理 · 以 上 文 献 均 未 系 统 地 研 究 影 响 电 镀 过 程 及 镀 层 质 量 的 因 素 , 为 弥 补 该 方 面 的 不 足 , 本 实 验 以 硫 脲 作 为 硫 源 , 选 择 不 同 的 工 艺 参 数 , 旨 在 系 统 地 讨 论 电 镀 过 程 中 各 工 艺 参 数 对 镀 层 中 S? 含 量 的 影 响 , 通 过 测 定 不 同 S? 含 量 的 电 极 析 氢 过 电 位 来 确 定 最 佳 工 艺 条 件 , 并 测 定 电 极 的 电 化 学 参 数 · l?实 验 1?.?1?材 料 及 设 备 ( l?) 电 极 材 料 电 解 实 验 中 所 用 研 究 电 极 的 基 底 为 低 碳 钢 片 ; 而 进 行 X? 射 线 衍 射 实 验 时 , 使 用 C?u? 片 作 为 基 底 , 阳 极 为 大 面 积 镍 片 · ( 2?) 电 镀 液 组 成 及 电 镀 设 备 电 镀 液 采 用 以 硫 脲 作 为 硫 源 的 瓦 特 浴 体 系 : N?i?S?0?4?· 7?H?2?0? 2?0?0? g?/?L?, N?i?C?1?2?· 6?H?2?0? 4?0? g?/?L?, H?3?B?0?3?3?5? g?/?L?, C?S? ( N?H?2?) 2?l?0? ~? 2?5?0? g?/?L?, p?H? 值 3? ~? 5?, 温 度 2?5? ~? 6?0? C?, 电 流 密 度 l?0? ~? 3?0? m?A? · c?m?-? 2?· 以 上 药 品 均 为 分 析 纯 · 电 源 设 备 为 W?Y?J?-?3?0? V?/?l?0?A? 晶 体 管 直 流 稳 压 电 源 , 搅 拌 设 备 为 8?9?H?W?-?l? 型 恒 温 磁 力 搅 拌 器 , 以 毫 安 表 控 制 电 镀 过 程 中 的 电 流 密 度 · ( 3?) 测 试 方 法 镀 层 中 的 S? 含 量 采 用 B?a?S?0?4?重 量 法 [ 7?] 测 定 · 镀 层 的 镀 态 结 构 分 析 采 用 日 本 理 学 D?/?M?A?X?-?R?B? X? 射 线 衍 射 仪 · 实 验 条 件 为 : C?u? 阳 极 , 操 作 电 压 4?0? ? 6?.?0? 时 , 镀 液 出 现 浑 浊 现 象 · 故 确 定 p?H? 值 为 5?.?0? ~? 6?.?0?· 图 3? p?H? 值 对 镀 层 中 S? 含 量 的 影 响 ( 4?) 温 度 的 影 响 图 4? 是 镀 液 温 度 与 镀 层 中 S? 含 量 的 关 系 曲 线 · 由 图 可 知 , 随 着 镀 液 温 度 的 升 高 , 镀 层 中 的 S? 含 量 也 增 大 · 由 此 可 见 , 升 温 将 有 利 于 提 高 阴 极 极 化 , 但 提 高 幅 度 很 小 · 在 电 镀 时 , 若 温 度 太 高 , 既 浪 费 能 源 又 不 易 控 制 ; 若 太 低 , 则 镀 液 浓 度 较 高 时 , 会 有 晶 体 析 出 , 引 起 镀 液 浓 度 的 变 化 · 因 此 , 实 验 温 度 取 为 2?0? ~?3?5? C?· 0?4?5?东 北 大 学 学 报 ( 自 然 科 学 版 ) 第 2?1? 卷 图 4? 温 度 对 镀 层 中 S? 含 量 的 影 响 2?.?2?电 化 学 实 验 ( l?) N?i?-?S? 合 金 电 极 ( 不 同 S? 含 量 ) 的 析 氢 电 位 从 图 5? 中 可 以 看 出 , S? 含 量 在 l?7?.?4?%? ~? l?9?.?2?%? ( 质 量 分 数 ) 之 间 的 电 极 析 氢 时 , 过 电 位 随 时 间 变 化 很 小 , 基 本 稳 定 在 -? l?.?0?0?5? ~? -? l?.?0?l?0? V? 之 间 , 而 且 在 电 解 之 后 镀 层 与 基 体 结 合 良 好 , 无 剥 离 现 象 出 现 ; 而 S? 含 量 为 l?5?.?5?%? ( 质 量 分 数 ) 的 电 极 析 氢 电 位 要 远 远 大 于 这 个 数 值 , 而 且 镀 层 出 现 严 重 的 剥 离 现 象 · 由 此 可 以 看 出 , N?i?-?S? 合 金 电 极 的 析 氢 电 位 及 稳 定 性 与 其 自 身 的 S? 含 量 有 很 大 关 系 , 在 某 一 含 量 范 围 内 可 得 到 最 低 的 析 氢 过 电 位 · ( 2?) N?i?-?S? 合 金 电 极 的 电 化 学 参 数 由 图 6? 通 过 T?a?f?e?1? 方 程 计 算 , 可 得 该 电 极 的 电 化 学 参 数 , 如 表 l? 所 示 · 图 5? N?i?-?S? 合 金 电 极 的 析 氢 电 位 随 时 间 的 变 化 l?— l?5?.?5?%?; 2?— l?9?.?2?%?; 3?— l?7?.?9?%?; 4?— l?8?.?5?%?; 5?— l?7?.?4?%? ( 均 为 质 量 分 数 ) · 图 6? 非 晶 态 N?i?-?S? 合 金 电 极 在 不 同 温 度 下 的 极 化 曲 线 l?— 8?0? C?; 2?— 4?0? C?· 表 1? 由 稳 态 极 化 曲 线 得 出 的 非 晶 态 N?i?-?S? 合 金 电 极 的 电 化 学 参 数 !? /? C? !?l?5?0?/?m?V? “?l?/?m?V?#?0?l?/?A? · c?m?-? 2?“?2?/?m?V?#?0?2?/?A? · c?m?-? 2? 4?0?l?4?0?8?0?.?5?3?3?.?5? ? l?0?-? 3?l?4?0?.?l?l?.?8?8? ? l?0?-? 2? 8?0?9?0?6?3?.?8?0?5?.?6? ? l?0?-? 3?l?3?2?.?9?4?.?4?l? ? l?0?-? 2? !?l?5?0?— 电 流 密 度 为 l?5?0? m?A? · c?m?-? 2?时 的 过 电 位 ; “?— 塔 费 尔 斜 率 ; #?0?— 交 换 电 流 密 度 ; l?, 2?— 分 别 代 表 低 电 流 密 度 和 高 电 流 密 度 区 · 通 过 以 上 电 化 学 实 验 , 可 以 确 定 , 所 得 N?i?-?S? 合 金 电 极 在 工 业 操 作 条 件 8?0? C?, 2?8?%? ( 质 量 分 数 ) N?a?0?H? 下 , !?l?5?0?仅 为 9?0? m?V?, 比 通 常 报 道 的 低 碳 钢 ( 3?8?0? m?V?) 和 电 镀 N?i? ( 4?8?0? m?V?) 低 许 多 , 尤 其 比 工 业 中 应 用 的 低 碳 钢 低 约 2?9?0? m?V?, 具 有 很 高 的 催 化 活 性 · 2?.?3?X? 射 线 衍 射 方 法 分 析 镀 层 结 构 通 过 比 较 这 三 条 衍 射 曲 线 , 可 以 看 出 , 随 着 镀 层 含 S? 量 不 断 增 大 , 镀 层 的 衍 射 峰 在 不 断 变 得 平 缓 ( 图 中 各 个 细 线 显 示 的 衍 射 峰 均 代 表 基 底 C?u?, 这 是 由 于 镀 层 较 薄 , X? 射 线 穿 透 所 致 ) ; 达 到 l?9?.?4?%? ( 质 量 分 数 ) 时 , 衍 射 峰 消 失 , 此 时 镀 层 结 构 为 非 晶 态 结 构 · 而 在 比 较 了 恒 电 流 极 化 曲 线 后 , 发 现 同 样 S? 含 量 的 电 极 析 氢 过 电 位 最 低 · 因 而 可 以 认 为 , N?i?-?S? 电 极 析 氢 电 位 的 降 低 与 其 本 身 的 组 织 结 构 变 化 有 很 大 的 关 系 , 当 镀 层 中 的 S? 使 镀 层 形 成 非 晶 态 结 构 或 接 近 形 成 非 晶 态 结 构 时 , 电 极 的 析 氢 过 电 位 最 低 · 图 7? 不 同 S? 含 量 N?i?-?S? 合 金 电 极 的 X? 射 线 衍 射 曲 线 ( a?) — S? 的 质 量 分 数 为 l?7?.?4?%?; ( b?) — S? 的 质 量 分 数 为 l?8?.?6?%?; ( c?) — S? 的 质 量 分 数 为 l?9?.?4?%?· l?4?5?第 5? 期 韩 庆 等 : 电 沉 积 N?i?-?S? 合 金 析 氢 阴 极 的 研 究 3?结 论 ( l?) 对 于 以 硫 脲 作 为 硫 源 电 镀 N?i?-?S? 合 金 电 极 来 说 , 硫 脲 浓 度 的 增 加 、 电 流 密 度 的 减 小 、 p?H? 值 的 增 大 和 温 度 的 升 高 均 可 提 高 镀 层 中 的 S? 含 量 ; 而 在 这 四 个 工 艺 参 数 中 , 硫 脲 浓 度 和 电 流 密 度 居 于 主 导 地 位 , 而 p?H? 值 与 温 度 的 影 响 要 相 对 地 小 一 些 · ( 2?) 含 S? 量 在 l?9? ? ? 2?0? ? ( 质 量 分 数 ) 之 间 的 N?i?-?S? 合 金 电 极 为 非 晶 态 结 构 , 含 S? 量 在 l?7? ? ? 2?0? ? ( 质 量 分 数 ) 之 间 的 N?i?-?S? 合 金 电 极 均 可 得 到 理 想 的 析 氢 过 电 位 ( 约 9?0? m?V?) , 与 工 业 用 低 碳 钢 ( 3?8?0? m?V?) 相 比 , 可 降 低 近 3?0?0? m?V?, 且 由 电 化 学 参 数 ( i?0?) 可 知 其 具 有 很 高 的 电 化 学 活 性 · 参 考 文 献 : [ l?] N?O?r?S?k? H?y?c?r?O?, 0?S?1?O?.?E?1?e?c?t?r?O?1?y?t?e? c?e?1?1? a?c?t?i?V?e? c?a?t?1?O?c?e? w?i?t?1? 1?O?w? O?V?e?r?V?O?1?t?a?g?e? [ P?] .? N?e?c?e?r?1?a?H?c?S? P?a?t?e?H?t? N?O?.?7?8?0?l?9?5?5?, l?9?7?8?.? [ 2?] H?i?H?e? F?, Y?a?S?u?c?a? M?, W?a?t?a?H?a?D?e? M?.? S?t?u?c?i?e?S? O?f? t?1?e? H?i?c?k?e?1?-?S?u?1?p?1?u?r? e?1?e?c?t?r?O?c?e?p?O?S?i?t?e?c? c?a?t?1?O?c?e? [ J?] .? D?e?H?k?i? K?a?g?a?k?u?, l?9?7?9?, 4?7?: 4?0?l?.? [ 3?] G?O?H?S?a?1?e?Z? E? R?, A?V?a?c?a? L? A?, T?r?e?m?i?1?i?O?S?i? -? F?i?1?1?O? G?, e?t? a?l?.? H?y?c?r?O?g?e?H? e?V?O?1?u?t?i?O?H? r?e?a?c?t?i?O?H? O?H? N?i?-?S? e?1?e?c?t?r?O?c?e?S? i?H? a?1?k?a?1?i?H?e? S?O?1?u?t?i?O?H?S? [ J?] .? I?H?t? J? H?y?c?r?O?g?e?H? E?H?e?r?g?y?, l?9?9?4?, l?9?: l?7?.? [ 4?] S?a?D?e?1?a? R?, P?a?S?e?k?a? I?.? P?r?O?p?e?r?t?i?e?S? O?f? N?i?-?S?x?e?1?e?c?t?r?O?c?e?S? f?O?r? 1?y?c?r?O?g?e?H? e?V?O?1?u?t?i?O?H? f?r?O?m? a?1?k?a?1?i?H?e? m?e?c?i?u?m? [ J?] .? J? A?p?p?1? E?1?e?c?t?r?O?c?1?e?m?, l?9?9?0?, 2?0?: 5?0?0?.? [ 5?] V?a?H?c?e?H?D?O?r?r?e? H?, V?e?r?m?e?i?r?e?H? P?1?, L?e?y?S?e?H? R?.? H?y?c?r?O?g?e?H? e?V?O?1?u?t?i?O?H? a?t? H?i?c?k?e?1? S?u?1?p?1?i?c?e? c?a?t?1?O?c?e?S? i?H? a?1?k?a?1?i?H?e? m?e?c?i?u?m? [ J?] .? E?1?e?c?t?r?O?c?1?i?m? A?c?t?a?, l?9?8?4?, 2?9?: 2?9?7?.? [ 6?] W?e?H? T?-?C?, L?i?H? S?-?M?, T?S?a?i? J?-?M?.? S?u?1?p?1?u?r? c?O?H?t?e?H?t? a?H?c? t?1?e? 1?y?c?r?O?g?e?H? e?V?O?1?u?t?i?O?H? a?c?t?i?V?i?t?y? O?f? N?i?S?x?c?e?p?O?S?i?t?S? u?S?i?H?g? S?t?a?t?i?S?t?i?c?a?1? e?X?p?e?r?i?m?e?H?t?a?1? S?t?r?a?t?e?g?i?e?S? [ J?] .? J? A?p?p?1? E?1?e?c?t?r?O?c?1?e?m?, l?9?9?4?, 2?4?: 2?3?3?.? [ 7?] G?B? 5?l?9?4?.?5?-?8?5?· 高 冰 镍 化 学 分 析 方 法 -?硫 酸 钡 重 量 法 测 定 硫 量 · ( G?B?5?l?9?4?.?5?-?8?5?.? T?1?e? c?e?t?e?r?m?i?H?a?t?i?O?H? O?f? S?u?1?p?1?u?r? c?O?H?t?e?H?t? w?i?t?1? D?O?t?1? t?1?e? c?1?e?m?i?c?a?1? a?H?a?1?y?S?i?S? O?f? H?i?c?k?e?1? m?a?t?t?e?r? a?H?c? t?1?e? D?a?r?i?u?m? S?u?1?f?a?t?e? g?r?a?V?i?m?e?t?r?i?c? m?e?t?1?O?c?.?) E?1?e?c?t?r?O?c?e?p?O?S?i?t?e?c? N?i?c?k?e?1?-?S?u?1?f?u?r? C?a?t?1?O?c?e? f?O?r? H?y?c?r?O?g?e?H? E?V?O?1?u?t?i?O?H? H?A?N? O?i?I?g?, W?E?I? X?u?-?j?u?I? ( S?c?1?O?O?1? O?f? M?a?t?e?r?i?a?1?S? a?H?c? M?e?t?a?1?1?u?r?g?y?, N?O?r?t?1?e?a?S?t?e?r?H? U?H?i?V?e?r?S?i?t?y?, S?1?e?H?y?a?H?g? l?l?0?0?0?6?, C?1?i?H?a?) A?b?s?t?r?a?c?t?: N?i?c?k?e?1?-?S?u?1?f?u?r? e?1?e?c?t?r?O?c?e? w?a?S? O?D?t?a?i?H?e?c? i?H? t?y?p?i?c?a?1? W?a?t?t? D?a?t?1? a?c?c?i?H?g? t?1?i?O?u?r?e?a? D?y? e?1?e?c?t?r?O?c?e?p?O?S?i?t?i?O?H?.? T?1?e? e?f?f?e?c?t?S? O?f? t?1?i?O?u?r?e?a? c?O?H?c?e?H?t?r?a?t?i?O?H?, c?u?r?r?e?H?t? c?e?H?S?i?t?y?, t?e?m?p?e?r?a?t?u?r?e? a?H?c? p?H? V?a?1?u?e? O?f? e?1?e?c?t?r?O?1?y?t?e? O?H? S?u?1?f?u?r? c?O?H?t?e?H?t? i?H? t?1?e? c?e?p?O?S?i?t?e?c? H?i?c?k?e?1?-?S?u?1?f?u?r? e?1?e?c?t?r?O?c?e? w?e?r?e? S?y?S?t?e?m?a?t?i?c?a?1?1?y? S?t?u?c?i?e?c?, a?H?c? t?1?e? 1?y?c?r?O?g?e?H? e?V?O?1?u?t?i?O?H? O?V?e?r?V?O?1?t?a?g?e? a?H?c? e?1?e?c?t?r?O?c?1?e?m?i?c?a?1? p?a?r?a?m?e?t?e?r?S? O?f? H?i?c?k?e?1?-?S?u?1?f?u?r? e?1?e?c?t?r?O?c?e? w?e?r?e? m?e?a?S?u?r?e?c? a?S? w?e?1?1?.? T?1?e? r?e?S?u?1?t?S? i?H?c?i?c?a?t?e? t?1?a?t? m?a?i?H? f?a?c?t?O?r?S? w?1?i?c?1? i?H?f?1?u?e?H?c?e? S?u?1?f?u?r? c?O?H?t?e?H?t? i?H? t?1?e? c?O?a?t?i?H?g?S? O?H? t?1?e? e?1?e?c?t?r?O?c?e? a?r?e? t?1?i?O?u?r?e?a? c?O?H?c?e?H?t?r?a?t?i?O?H? a?H?c? c?u?r?r?e?H?t? c?e?H?S?i?t?y?, a?H?c? t?1?a?t? t?1?e? H?i?c?k?e?1?-?S?u?1?f?u?r? e?1?e?c?t?r?O?c?e? p?r?e?S?e?H?t?e?S? 1?O?w? 1?y?c?r?O?g?e?H? e?V?O?1?u?t?i?O?H? O?V?e?r?V?O?1?t?a?g?e? a?H?c? 1?i?g?1? e?1?e?c?t?r?O?c?1?e?m?i?c?a?1? a?c?t?i?V?i?t?y?.? K?e?y? w?o?r?d?s?: e?1?e?c?t?r?O?c?e?p?O?S?i?t?; N?i?-?S? e?1?e?c?t?r?O?c?e?; 1?y?c?r?O?g?e?H? e?V?O?1?u?t?i?O?H? ( R?e?c?e?i?1?e?d? D?e?c?e?m?J?e?r? 3?, l?9?9?9?) 2?4?5?东 北 大 学 学 报 ( 自 然 科 学 版 ) 第 2?l? 卷
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